非平衡等离子体转化一氧化碳

非平衡等离子体转化一氧化碳

一、非平衡态等离子体作用下一氧化碳的转化(论文文献综述)

徐晨轩[1](2021)在《垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用》文中指出高效的能源储存与转化技术是推动可再生能源大规模应用的重要技术支撑。近年来,碳基纳米能源储存与转化材料因原料丰富、制备经济、调控便捷等特点而广受关注。纳米材料内部及表界面处的能量与物质传递是决定能量储存与转化性能的关键物理机制。围绕纳米尺度能质传递所发展的诸多理论,认为其符合典型的结构—性能规律。边缘结构广泛存在于石墨烯量子点、碳纳米管、石墨烯、二硫化钼等纳米材料中,但由边缘结构带来的特殊性能通常被笼统地冠以“边缘效应”,对其物理机制尚有待深入研究。本论文对垂直取向石墨烯的边缘能质传递强化机理开展了系统研究,主要聚焦以下两个方面。在机理认识层面,结合近场纳米成像技术、原位检测技术等实验手段和密度泛函理论、分子动力学模拟等计算模拟手段,建立了边缘结构与电子极化行为间的关联,揭示了光诱导边缘局域场增强效应的物理机制。进一步地,研究了在电解液中垂直取向石墨烯边缘附近离子分布与输运特性,解析了边缘场增强对固液界面相平衡状态的作用机制,为强化固液静电吸附提出新路径;在技术应用层面,基于上述理论成果设计了一系列边缘可调控的垂直取向石墨烯基能源材料,构筑了高性能光催化水裂解制氢、电容去离子以及超级电容储能新体系。基于等离子体化学气相沉积法制备的垂直取向石墨烯具有良好的边缘可调控性。本文采用氩等离子体轰击处理方法,有效调控了垂直取向石墨烯的边缘密度。开展密度泛函理论模拟计算,研究了石墨烯封闭边缘处的电子密度分布,揭示了在石墨烯封闭边缘处,电子存在自发聚集行为。随后开展的暗场扫描开尔文探针显微实验测试结果与模拟计算结果相吻合,进一步证实了石墨烯表面具有非均匀电势分布,且对表面纳米形貌存在高度依赖性,即在高曲率的石墨烯边缘处呈现出电子聚集行为。研究了垂直取向石墨烯光电响应特性。在水系电解液中,响应电流密度最高可达约92 m A cm-2。与半导体材料产生光电流响应的机理不同,垂直取向石墨烯样品中光电流响应可能来源于光激发热电子的定向迁移与聚集。光诱导力显微结果证实,垂直取向石墨烯在可见-红外波段内具有显着的近场光诱导力响应,石墨烯纳米边缘处存在由电子极化引起的近场力梯度。研究还发现,边缘电场增强与入射光波长有关。在红外光激发下,样品的光诱导力图像在边缘处甚至出现显着的“热点”信号,表明石墨烯表面的光激发热电子会迁移并聚集在边缘处,形成边缘处局域电场增强。进一步的理论分析指出,纳米边缘处的局域电场增强可解耦为非共振增强效应与共振增强效应两部分。通过调控石墨烯纳米边缘的形貌(长宽比)与费米能级,改变特定激发波长下的共振增强因子,能够实现对边缘电场增强效应进行调控。垂直取向石墨烯边缘的光诱导电场增强效应有望使其成为高活性反应位点,负载半导体光催化剂后形成内建电场,促进受光照激发的电子与空穴相互分离。本文采用纳米限域合成方法制备了高度分散的介孔石墨相氮化碳/垂直取向石墨烯复合光催化剂(GVN/NVG)。相比于未与垂直取向石墨烯复合的普通块状石墨相氮化碳样品以及将石墨相氮化碳与水平石墨烯机械混合的传统方式复合样品,通过纳米限域合成方法负载在垂直取向石墨烯片层间的石墨相氮化碳充分分散,有效避免了团聚。密度泛函理论计算表明,相较于普通块状石墨相氮化碳样品,GVN/NVG复合结构中的介孔石墨相氮化碳组分具有局域化的表面电荷分布,禁带宽度也有所下降。GVN/NVG-3H样品在全光谱光照激发、无助催化剂、三乙醇胺牺牲体系中的光催化制氢活性可达41.7μmol h-1 cm-2(相当于每24小时225L m-2,标况下)。与对照组中普通块状石墨相氮化碳样品的活性(2.5μmol h-1 cm-2)相比高一个数量级。首小时内平均表观量子产率达到1.54%。随后,本文拓展了边缘光诱导电场增强效应的应用,发展了太阳能纳米离子学相关理论。通过石墨烯纳米边缘介导的光-电场能量传递过程,将入射太阳光能量输入固液界面相平衡系统,有效缩短双电层厚度,并实现了对离子传输机制的有效调控。在该理论指导下,开展了高性能电容去离子研究。将典型的赝电容活性物质二氧化锰(α-Mn O2)经电化学沉积负载到富边缘垂直取向石墨烯表面,构筑了Mn O2@e VG吸附电极。在光照下,Mn O2@e VG电极展示出3倍于无光照时的电极吸附量(33 mg g-1)与较快的电极吸附速率(0.06 mg g-1 s-1)。电化学石英晶体微天平原位检测证实,非平衡态热力学条件的下固液界面离子输运机制受到光诱导电场控制,即在光照下,正极中的离子传输机制从离子交换主导转变为异性离子吸附主导,有助于电容脱盐性能的提升。此外,本文基于边缘增强的电化学活性以及对生长基底广泛的适应性,提出了采用垂直取向石墨烯泡沫电极来适应高粘度室温离子液体电解液的技术途径。制备的石墨烯泡沫电极具有分级多孔结构,优化了电极内部传质过程。其中,继承自泡沫金属模板的微米级孔起到预存储电解液作用,缩短了充放电过程中电解液的扩散距离;由石墨烯壁面围成的亚微米级孔具有垂直的取向性和均匀的孔径,确保了畅通的离子传质过程;垂直取向石墨烯骨架提供了连续电子传导通道,暴露的石墨烯边缘则为离子提供了大量易于接触的静电吸附位点。在电解液方面,采用了共阴离子离子液体共混策略。通过引入不同阳离子降低离子排列有序度,抑制了室温离子液体混合物中的离子间相互作用势,从而降低了流动粘度并改善了润湿性。上述石墨烯泡沫电极在1-甲基-1-丙基哌啶双三氟甲基磺酰亚胺(PIP13TFSI)与1-正丁基-1-甲基吡咯烷二酰亚胺(PYR14TFSI)质量配比为2:3的混合室温离子液体电解液中具有良好的电化学性能表现。这部分工作为高能量密度与高频率响应这一对位于天平两端的性能目标提供了有效的解决思路,即采用高电化学稳定窗口的室温离子液体作为电解液,以满足对储能能量密度的需求;遵循取向性阵列式和分级孔结构的微纳米形貌设计原则以适应室温离子液体的高粘度,并充分发挥边缘结构的电化学活性优势,实现高频率响应储能。

杨仕玲[2](2020)在《低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究》文中进行了进一步梳理挥发性有机化合物是大气污染物的主要来源之一,新兴的等离子体催化技术能够利用等离子体的高反应活性、催化剂的高选择性以及二者的协同效应,从而高效降解挥发性有机化合物。而等离子体后催化技术将催化剂置于等离子体区域下游,可以催化转化等离子体长寿命活性物种,并且放电区域等离子体反应和催化剂表面催化反应相对独立,反应路径容易拓展和优化,更适合商业化应用。等离子体后催化技术在常温下处理低浓度大流量的气体污染物时,面临降解效率和能量效率难以平衡以及反应选择性和稳定性有待提升等问题,限制了其大规模工业化应用。从等离子体反应角度看,等离子体放电产生的短寿命活性物种会直接与挥发性有机化合物反应,并且放电会持续消耗能量,直接决定了等离子体后催化过程的能耗。从催化反应角度看,催化剂会将长寿命活性物种转化为活性氧,从而深度氧化吸附的挥发性有机化合物和反应中间产物。上述微观过程会直接影响等离子体后催化的宏观性能,但目前缺乏系统全面的描述和调控。本论文通过实验手段开展低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究。首先,研究等离子体微观放电行为与等离子体长寿命、短寿命活性物种、反应中间产物分布以及宏观性能的关联机制。其次,针对等离子体后催化反应的特点,定向设计和调控催化剂微观形貌、载体纳米结构以及催化反应条件,改善催化剂形貌结构特性以强化室温下纳米催化反应,优化高气体流速下气体在催化剂表面的流动扩散和催化反应,进而提高降解效率、能量效率、产物选择性和反应稳定性。本文的具体研究内容和主要结论如下:第一,通过对放电参数和气体参数进行调控来改变输入能量密度,研究等离子体微观放电行为与等离子体物种分布以及宏观性能的联系。研究表明,提高放电电压,输入能量密度会显着增大,导致微放电的数量和强度增大,产生更多等离子体活性物种,从而提高甲苯降解效率、二氧化碳选择性和碳平衡,但由于热量耗散加剧,能量效率会下降。而增大气体流量会使输入能量密度显着下降,削弱放电强度,导致等离子体活性物种生成的数量减少。与此同时,气体污染物分子与等离子体活性物种之间碰撞的可能性降低,导致甲苯降解效率、二氧化碳择性和碳平衡显着下降,但等离子体活性物种能被更充分地利用,使得能量效率明显提高。第二,通过调控催化剂的微观形貌在实心海胆和空心海胆之间转变,探讨气体在催化剂表面吸附和催化过程的优化策略。结果表明,对比实心海胆结构,空心海胆结构可以增大催化剂与气体的接触面积并延长气体在催化剂表面的停留时间,而开放式大孔结构可以促进高流速下气体在催化剂表面的扩散和吸附过程。同时,空心海胆结构能够提高表面氧空位数量和低温还原性,促进臭氧催化转化成活性氧。因此,空心海胆结构较实心海胆结构的催化性能有全面提升。空心海胆二氧化锰相比实心海胆二氧化锰表现出更优异的甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性和碳平衡,分别提升16%、18%、25%和16%。由此可见,空心海胆结构可以显着强化挥发性有机化合物降解。第三,通过构筑三维多级纳米结构催化剂载体,研究在高气体流速下同时实现超低压降和高催化性能。以大孔泡沫镍作模板制备三维垂直石墨烯泡沫(Vertical graphene foam,VG foam),并与还原氧化石墨烯(Reduced graphene oxide,rGO)和活性炭(Activated carbon,AC)作对比。一方面,VG foam的三维大孔结构可以明显减少气体流动阻力,在气体流速和床层重量相同的情况下,VG foam的压降比rGO和AC粉末的压降低2-3个数量级。另一方面,MnO2纳米花瓣在VG foam表面高度分散而不发生明显团聚,构成多级花瓣结构,改善了孔道致密、片层堆叠以及催化剂容易团聚的问题。相比MnO2/rGO和MnO2/AC,MnO2/VG foam具有更低的锰氧化态和更高的表面氧空位含量,可以催化转化臭氧产生更多活性氧。MnO2/VG foam的甲苯降解效率、二氧化碳选择性、碳平衡和臭氧转化效率较MnO2/rGO和MnO2/AC有巨大提升,分别达到了93%、60%、78%和100%,说明了VG foam相比rGO和AC在结构上具有显着的优越性,可以明显提高催化性能。第四,创新性地提出通过构筑纳米光热催化剂,将光热转换与等离子体后催化过程相结合,利用光热效应提高催化剂温度来提升催化剂反应活性。光热催化的核心是作为催化剂载体和吸光介质的石墨烯翅片泡沫(Graphene fin foam,GFF),经原位氧化还原沉积MnO2纳米翅片构成多级翅片结构MnO2/GFF。结果表明,得益于石墨烯翅片结构,MnO2/GFF大大拓宽了光谱响应范围,在整个太阳光谱范围内的光吸收率均超过了95%,并且MnO2与GFF之间形成的化学连接可以传导热量,使得催化剂稳态表面温度达到了72.6℃,光热转换效率达到62.2%。显着的光热效应使得甲苯降解效率、能量效率、二氧化碳选择性以及臭氧转化能力较传统等离子体后催化分别提高了63%、57%、36%和1.89倍,达到了~93%、12.7 g k W h-1、~83%和。此外,光照下,MnO2/GFF在长达72小时反应中表现出优异的催化稳定性。上述光热增强等离子体后催化性能主要得益于光热效应引起的光热催化转化臭氧反应和光热催化氧化甲苯反应以及二者之间强烈的协同效应(42%)。

宋树桐[3](2020)在《大气压等离子体与蛋白质相互作用机理的反应分子动力学模拟研究》文中研究说明大气压低温等离子体(cold atmospheric plasma,CAP)可直接作用于活体生物组织,具有低耗能、使用方便、安全性高、组织刺激小等优点,其在农业、医学领域具有广泛的研究及应用前景。现阶段的大气压低温等离子体已经在等离子体医学领域有着诸多应用方向,可直接与生物组织接触,.但等离子体活性粒子与生物大分子的机理尚未阐释清楚。蛋白质是生物体重要的生命物质,研究等离子体活性粒子与蛋白质的反应机理十分关键,两者的反应机理需要深入研究。在等离子体医学领域,尤其受到关注的是等离子体治疗癌症问题,实验发现等离子体处理癌细胞后可以诱导癌细胞凋亡与抑制癌细胞扩撒。其中研究人员做的较多的是关于大气压低温等离子体对恶性黑素瘤(malignant melanoma,MM)细胞的作用研究,实验表明大气压低温等离子体能够抑制黑素瘤细胞增殖与扩散,诱导黑素瘤细胞凋亡。近期研究人员也发现黑素瘤抑制活性(melanoma inhibitory activity,MIA)蛋白与黑素瘤扩散之间有着密不可分的关系,已经证实了 MIA蛋白质作为恶性黑素瘤的肿瘤标志物的特异性。模拟借助反应分子动力学(molecular dynamics,MD),利用ReaxFF,模拟等离子体中的ROS(reactiveoxygen species)活性粒子与蛋白质(MIA蛋白)分子的之间的反应,在分子和原子层面上解释等离子体活性粒子对蛋白质分子的破坏作用,不仅在微观上解释了等离子体活性粒子与蛋白质的反应机理,也从微观上解释了等离子体活性粒子抑制黑素瘤的扩散过程,这也有利于为等离子体抑制癌症的机理研究提供支撑。文章的主要内容包含以下几个方面:(1)综述了等离子体与等离子体技术的发展进程,介绍了等离子体中的活性成分、等离子体产生装置以及等离子体对生物大分子(包括蛋白质、脂质、核酸)的影响,介绍了研究所用的反应分子动力学、反应力场以及模拟所应用软件模块等。(2)利用分子动力学模拟的方法模拟了不同种类以及不同浓度的等离子体ROS活性粒子(包括基态氧原子、羟基、臭氧分子)与蛋白质分子(MIA蛋白分子)的反应。模拟结果表明ROS活性粒子与蛋白质分子主要进行脱氢反应,脱氢反应发生后有可能产生碳碳双键以及含氧官能团。在脱氢反应进行的同时,蛋白质的氨基酸残基结构与性质已经改变,对MIA分子的活性造成一定影响,如果脱氢反应发生在关键氨基酸分子上,会对MIA的二聚化造成严重的影响,最终会影响黑素瘤的扩散。若加入ROS活性粒子的浓度较高,则可能会发生蛋白质分子肽链断裂的反应,且结果显示ROS活性粒子浓度越高,脱氢反应就会越剧烈,核心氨基酸残基受到损坏的概率就越大,肽链断裂的概率也越高,对MIA蛋白活性的影响就越严重。在研究等离子体活性粒子与MIA蛋白反应的基础上,也研究了活性粒子与氨基酸分子的反应,不仅验证了 MIA蛋白与活性粒子的反应,也为等离子体活性粒子与其他蛋白质的反应提供了基础性研究。(3)在研究等离子体活性粒子与蛋白质反应的基础上,也研究了等离子体活性粒子与脂肪酸分子的反应机理,脂肪酸分子不仅是人体角质的重要组成成分,而且等离子体活性粒子需要穿过皮肤角质层才有可能接触到MIA蛋白分子,因此研究生物体内的脂肪酸分子与活性粒子的反应也十分有必要,对于揭示活性粒子作用于生物体脂质的微观反应机理具有重要意义。利用反应分子动力学模拟了不同浓度的ROS活性粒子与皮肤角质层脂肪酸(亚麻酸)分子的反应,从微观层面上解释了 ROS活性粒子与角质层脂肪酸分子的反应过程。作为对照,同时模拟了橄榄油主要三种脂肪酸分子与ROS活性粒子的反应。模拟结果显示,ROS活性粒子与脂肪酸分子主要发生的反应是脱氢反应,ROS活性粒子浓度越高,脱氢反应发生的就越剧烈,脱氢反应的结果有可能是单独的氢原子脱离脂肪酸分子也有可能会产生新的官能团,如醇基、醛基等。在脂肪酸分子与高浓度的ROS活性粒子反应过程中,也发现了少量的脂肪酸分子脱羧形成二氧化碳和碳链断裂的反应。

张楚珂[4](2020)在《大气压介质阻挡放电等离子体转化CO2研究》文中进行了进一步梳理大气中CO2浓度不断增加,由此引发的温室效应已成为全球范围的环境问题。CO2作为一种含量丰富的碳资源,开发利用CO2具有重要的意义。由于CO2分子的结构稳定,实现CO2的活化最为关键。低温等离子体能够产生高能电子和活性粒子,在常温常压下实现对气体分子的活化,提高化学反应的活性。低温等离子体技术为大气压条件下转化CO2提供了新思路,将CO2分解为具有高附加值的CO。本论文就介质阻挡放电(dielectric barrier discharge,DBD)等离子体转化CO2展开研究,在同轴圆筒式DBD反应装置中,考察多因素对CO2转化效果及反应过程中能量效率的影响;搭建填充床DBD等离子体反应体系,将不同的介质材料与g-C3N4催化剂填充在反应间隙中,探究填充材料对CO2转化反应的影响。本文主要的研究工作与结果如下:(1)开展介质阻挡体放电等离子体转化CO2的研究。在同轴圆筒式DBD反应器中,高压电极的形貌与材料都会对放电特性与CO2的转化效果产生影响:采用棒状、线圈状、粉末状高压电极进行放电时,放电性质未发生变化,在使用粉末状高压电极的放电过程中,放电强度较大、转移电荷量较多、CO2转化率与能量效率较高;采用导电性好的铜粉作为高压电极时,放电强度大,CO2转化率最高可达9.2%,CO产率最高为9.0%,能量效率最高达到8.2%。实验研究供电参数、供气参数和温度对于纯CO2转化的影响,结果表明:在实现稳定放电的条件下,放电频率基本不会影响CO2转化效果及能量效率;增大输入功率或减小CO2流速能够提高CO2转化率和CO产率,能量效率则呈现相反的变化趋势;在反应器外部添加循环水冷却装置能够有效地降低反应体系的温度,从而抑制CO2分解的逆反应,有利于CO2的转化,在冷却条件下CO2转化率最高为14.3%。将N2引入反应体系中,有利于提高CO2转化的效果,在混合气氛中,N2的浓度越高转化效果越好,当N2的浓度为50%时,CO2转化率最高可达26.3%。由CO2等离子体发射光谱可得,CO2的分解主要是通过高能电子的碰撞引起的。(2)研究填充床介质阻挡放电体系中介质材料对CO2转化的影响。实验将γ-Al2O3小球、玻璃珠和活性炭颗粒作为介质材料分别填充在放电间隙中,放电形式由丝状放电转变为丝状放电与沿面放电相结合的复合放电。添加介质材料能够促进反应体系中电荷的传输,增大放电强度。其中,γ-Al2O3小球和活性炭颗粒具有多孔状结构,可以吸附CO2气体,吸附的CO2在材料的表面进行分解反应,填充γ-Al2O3小球CO2转化率最高为11.1%。活性炭能够与CO2分解生成的O反应,抑制CO2分解的逆过程,从而促进CO2的转化,填充活性炭CO2转化率最高达到12.0%。玻璃珠表面光滑,有利于增强玻璃珠之间的沿面放电,提高化学反应的活性,填充玻璃珠CO2的转化率最高为11.3%。(3)研究填充床介质阻挡放电体系中g-C3N4催化剂对CO2转化的催化效果。在填充床DBD等离子体中,g-C3N4催化剂能够表现出良好的催化性能。在制备过程中,前驱体的种类与用量会影响催化剂的催化效果。与三聚氰胺前驱体制备的m-g-C3N4催化剂相比,尿素前驱体制备的u-g-C3N4比表面积更大,可以为CO2分解提供更多的反应位点,CO2转化效果更好,在反应间隙填充u-g-C3N4催化剂的CO2转化率最高为17.2%,CO产率最高为16.5%,能量效率最高达到20.0%。增加制备所使用前驱体的质量能够使放电过程中产生的微放电次数增多,从而增强化学反应的活性。将K掺杂在g-C3N4中能够在催化剂的片层之间形成K-N,提高催化剂的光响应范围及光生载流子分离效率,进一步增强CO2转化过程的催化效果,填充K/u-g-C3N4催化剂时CO2转化率最高可达19.3%。

白志凤[5](2019)在《适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究》文中提出NOx存储还原法是一种有效脱除贫燃发动机尾气中NOx的方法,但该方法采用的Pt/Ba/Al2O3催化剂存在低温(<300 ℃)NOx存储量小,活性低,反应温窗较窄,以及抗硫性能有待提高等问题。基于以上背景,本论文提出一种冷等离子体促进的NOx存储还原法,贫燃阶段,催化剂将NO氧化并存储在催化剂上;富燃阶段,引入冷等离子体促进还原剂的低温活化,在冷等离子体与催化剂的协同作用下,将贫燃阶段存储的NOx在较低温度下被还原,催化剂得以再生。通过上述“NOx存储-冷等离子体辅助还原再生”循环,解决催化剂在中低温区还原速率较差的问题,提高中低温NOx脱除效率。本论文的主要内容如下:(1)利用过渡金属氧化物较强的NO氧化性能,设计并构建了一系列过渡金属氧化改性的Pt/M/Ba/Al(M=Mn、Co、Cu)催化剂。结果表明,CoOx和MnOx的添加提高了催化剂的NO氧化性能,从而使Pt/Co/Ba/Al和Pt/Mn/Ba/Al催化剂具有比Pt/BaO/Al2O3更好的NOx存储能力。通过在富燃阶段向反应体系中引入H2等离子体,明显提高了催化剂的低温NOx脱除效率,特别是Pt/Co/Ba/Al在150-350 ℃范围内NOx脱除效率均可高达80%以上。此外,H2等离子体的引入同时提高了N2的选择性和催化剂的抗硫性能。(2)利用钙钛矿LaMno.9Fe0.1O3(LMF)较强的NO氧化性能和碱土金属Ba较强的NOx存储性能,采用机械混合法制备了LMF+Ba/Al2O3催化剂。研究发现该催化剂具有优异的NO氧化性能和NOx存储量。但其对H2活化能力较差,即使在冷等离子体辅助的贫富燃循环中,催化剂的低温NOx脱除效率依然较低。研究表明,少量贵金属Pt的加入可以促进NOx的还原,并对负载Pt的载体进行了优选,使催化剂具有最佳的H2还原能力。结果表明,由于Pt在γ-Al2O3载体上的分散度较高及Pt主要以Pt0的形式存在,使得LMF+Ba/Al2O3+Pt/Al2O3催化剂在较宽的温度范围内展现出最优的NOx脱除效率,150 ℃时即可达到80%的NOx脱除效率。(3)探索以相对廉价的贵金属Pd替代Pt的可行途径,通过添加复合氧化物CoMnOx-K(CoMn-K)以提高催化剂的NO氧化性能,设计并构建了CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂。结果表明,CoMn-K的加入缓解了SO2对存储组分Ba的毒化,且该混合催化剂在反应温度下具有优异的NOx存储性能和还原性能。采用多种表征手段研究了K+对NOx存储还原反应性能的影响,研究发现K+的加入显着促进了NO的氧化,从而提高NOx的存储量;同时Pd与K+之间发生电子转移,使得Pd主要以Pd0的形式存在,促进了H2对NOx的还原。通过在富燃阶段向反应体系中引入H2等离子体,催化剂的低温(80-200℃)NOx转化率得到了显着的提升,80 ℃时CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂的NOx脱除效率从11%提高到70%。(4)利用碱性更强的碱金属K作为存储组分,制备了 Pt/K/Al2O3催化剂,考察了其NOx存储还原反应性能。结果表明,与Pt/Ba/Al2O3催化剂作对比,K作为存储组分使其具有更优异的NO氧化性能和NOx存储量。同时考察了不同还原剂(H2,C3H6和H2+C3H6)和富燃阶段引入冷等离子体对Pt/K/Al催化剂上NOx还原性能的影响。结果表明,当H2和C3H6作为共还原剂,或在C3H6作为还原剂的反应体系中低温(<300 ℃)引入冷等离子体,可以在较宽的温度(150-600 ℃)内获得较高的NOx脱除效率和N2选择性。通过质谱和原位红外检测手段相结合,阐明了 H2、C3H6和冷等离子体在NOx存储还原反应中的作用。

朱凤森[6](2018)在《旋转滑动弧等离子体裂解生活垃圾气化焦油化合物的基础研究》文中认为焦油是气化过程中不可避免的有害副产物,焦油去除这一技术难题极大限制了生活垃圾气化技术的发展和应用,是该研究领域的一大难点。非平衡等离子体技术具有启停迅速,结构简单,降解率高等优点,在焦油处理方面显示出了良好的应用前景。本文采用了一种切向进气和磁场协同驱动的旋转滑动弧等离子体,在对旋转滑动弧的物理特性进行充分研究和分析的基础上,将其应用于焦油组分的降解,开展了相应的实验和机理研究,为形成城市生活垃圾气化产物中焦油裂解新工艺提供实验和理论支撑;此外,拓展性的开展了旋转滑动弧促进甲烷/二氧化碳干重整制取合成气的实验研究。本文的主要研究内容及结论如下:(1)采用高速摄影、示波器、发射光谱、数值模拟等技术手段,对旋转滑动弧放电的电弧运动特性、电参数、电弧受力、光谱学特性等进行了全面的研究和分析。在磁场和旋转气流的协同驱动下,旋转滑动弧反应器产生的电弧可以在非平衡区稳定旋转,形成三维放电等离子体区域。当电弧在尖端运动时,磁场提供的洛伦兹力对维持电弧旋转起主导作用。放电气体成分对电弧运动特性、电参数和活性粒子类型有着重要的影响。(2)选取甲苯作为典型的焦油组分模拟化合物,研究了甲苯进样浓度、进气流量、水蒸气浓度、二氧化碳浓度等不同参数对甲苯降解效果的影响。纯氮气气氛下,甲苯的降解率最高可达95.2%,能量效率最高为16.61 g/kWh,裂解的主要气体产物为H2和C2H2。氮气载气中加入CO2会降低甲苯的降解率,而适量的水蒸气会促进甲苯的裂解;当载气中含有水蒸气和CO2时,主要气体产物变为H2和CO,并且可以有效的抑制炭黑的产生。气化气氛围下,所得甲苯的最高降解率为95.6%,与原始气化气相比,气体产物中H2和CO比例明显提高,而CO2和CH4比例明显降低,气化气的低位发热量(LHV)最高可提升6.9%。(3)选取甲苯、萘和苯酚分别作为单环、多环及含氧杂环组分的焦油模拟化合物,研究了水蒸气浓度、焦油浓度、二氧化碳浓度、预热温度等因素对甲苯/萘/苯酚混合物裂解效果的影响。以氮气为载气时,甲苯、萘和苯酚的降解率均随着水蒸气浓度的提高先升后降,随着焦油进样浓度和CO2浓度的升高而降低,三者的最高降解率分别为95.9%,86.2%和96.3%,最高能量效率为21.31 g/kWh;实验工况下,三种模拟组分的降解率由高到低依次为:苯酚>甲苯>萘。以气化气为载气时,甲苯、萘和苯酚的降解率均在水蒸气浓度为12%时达到最高值;气化气中CO2的转化率最高可达52.9%,而CH4的转化率始终维持在65%以上,等离子体反应前后,气化气热值最高可提高5.1%。(4)结合发射光谱诊断和液体产物检测结果,对甲苯、萘和苯酚在等离子体中的反应路径和机理进行了探讨和总结。理论热动力平衡计算结果表明,输入到旋转滑动弧中的能量不是靠加热气体而是靠产生活性粒子实现焦油组分的降解。甲苯、萘和苯酚最主要的初步裂解产物分别为苄基、萘基和苯氧基,这些产物在激发态氮气分子、OH自由基等活性粒子的作用下发生逐步的裂解,最终生成H2和CO等小分子气体。(5)利用旋转滑动弧耦合6wt.%、8wt.%和10wt.%三种不同镍含量的Ni/y-A12O3催化剂,开展了 CH4/CO2干重整制取合成气实验。等离子体单独作用时,CH4和CO2的转化率最高分别为52.6%和39.2%,主要气体产物为H2和CO;加入催化剂后,CH4转化率和H2产率随着催化剂中Ni含量的增加而上升,CH4转化率最高可达58.5%,H2的产率也由无催化时的17.6%提升至20.7%。与其他非平衡等离子体方式的干重整效果相比,旋转滑动弧产生单位摩尔合成气所需能耗显着降低。

戴超,季聪,顾璠[7](2017)在《单电极尖端放电等离子体苯-CO2转化实验研究》文中指出本文研究了CO2为气化介质时,等离子体辅助煤气化过程中焦油组分苯发生的非热转化特性,建立了苯、CO2单电极放电非平衡态等离子体反应体系。通过煤气分析仪对转化反应的产物进行分析,并采用可见发射光谱技术对等离子体进行诊断。结果表明,在该反应体系中,苯转化生成的气态产物主要是CO,而H元素直接被氧化生成H2O。能量密度对于苯的转化反应起主导作用。在相同能量密度条件下,降低苯浓度也能够提高苯的转化率,但改变气速增加反应时间并不能提高苯的转化率。此外,通过光谱分析可知苯的非热转化可由CO2直接解离产生的氧自由基触发。

戴超[8](2017)在《CO2气氛煤气化焦油气非平衡态等离子体转化研究》文中提出新一代煤化工技术和开发适合我国国情的洁净煤技术对我国能源使用及环境问题解决具有重要意义,其中煤气化是现代煤化工的龙头。在不以制取焦油为目的煤炭加工过程中,焦油就成为了副产物,煤气化过程中会伴随焦油的生成,如果这些焦油组分不能得到很好的去除将会对气化系统及用气设备产生极大危害,因此研究煤气化合成气中焦油等污染物净化及重整转化技术具有重要意义。此外,非平衡态等离子体在化学反应转化领域具有独特的优势,正成为新的研究热点。本文提出将非平衡态等离子体技术运用于煤气化焦油重整转化中,建立无焦油煤气化系统,并研究煤气化焦油非平衡态等离子体重整转化特性。针对无焦油煤气化系统,本文首先对煤气化系统部分进行一定程度的研究,提出了一种以CO2为介质的间壁式加热两段式煤气化圆管移动床反应器,通过数值模拟研究对间壁式加热段的加热效果进行评估并对该段中的煤热解反应特性进行分析。结果表明间壁式加热移动颗粒床能够获得理想的加热效果,热解反应也能够顺利发生。对于非平衡态等离子体作用下焦油苯在CO2气氛下的重整转化特性研究,本文以焦油组分苯为研究对象,为获得焦油主要组分苯在CO2气氛下的非平衡态等离子体转化特性及机理。本文以实验与数值模拟为主要手段,其中实验包括转化产物组分的测量与等离子体发生光谱的诊断。因反应气氛对焦油的转化影响至关重要,文中首先对背景气纯CO2非平衡态等离子体反应特性进行实验,并建立CO2非平衡态等离子体反应模型,为预备性研究。然后,对苯在CO2气氛下非平衡态等离子体转化实验的产物及等离子体光谱特性进行分析,并根据实验结果建立CO2气氛苯在非平衡态等离子体作用下的非热力学转化机理模型,通过对比高温下苯的热力学转化与非平衡态等离子体作用下苯的非热力学转化的动力学模拟结果,对转化过程及机理进行分析与讨论。结果表明:CO2在非平衡态等离子体作下能够转化生成CO与O2,CO2非平衡态等离子体发射光谱谱线中强度最大的谱线均为O自由基的激发谱线,O自由基的产生是CO2非平衡态等离子体活性的主要来源之一。CO2气氛下焦油气组分苯的非平衡态等离子体转化反应实验表明,转化反应的气态产物以CO为主,转化过程中会伴随积碳的生成。对比分析CO2、纯苯气及混合模拟气的非平衡态等离子体发射光谱表明,CO2非平衡态等离子体相比苯占据主导地位,因此CO2非平衡态等离子体离解产生的O自由基在苯非平衡态等离子体转化反应过程中会起到至关重要的作用。最后,对于CO2气氛下焦油气组分苯非平衡态等离子体转化机理分析表明,对比高温下苯的热力学转化动力学模拟结果,CO2非平衡态等离子体中离解生成的O自由基是触发转化反应的主要原因之一,该自由基在高温下苯的热力学转化动力学模拟中未出现。在O自由作用下动力学模拟结果中的气态产物与实验保持一致。此外,对于积碳形成机理的分析表明,积碳主要以单质碳为主,形成应与苯在放电条件下发生的系列电子碰撞离解反应密切相关。

邵涛,章程,王瑞雪,严萍,任成燕[9](2016)在《大气压脉冲气体放电与等离子体应用》文中指出脉冲放电等离子体及其应用是脉冲功率技术民用领域极具前景的发展方向之一。为了推动脉冲放电等离子体理论与应用技术的研究和发展,综述了近年来纳秒脉冲气体放电机理与典型脉冲等离子体特性和应用的研究进展。介绍了基于高能电子逃逸击穿的机理假说及相关测量技术的研究进展。分析了直接驱动型脉冲放电、脉冲介质阻挡放电和脉冲等离子体射流三种典型脉冲放电形式的国内外研究现状。以材料表面改性、主动流动控制、点火助燃和甲烷转化为代表介绍了脉冲等离子体应用研究进展。最后结合脉冲放电等离子体研究现状的分析,展望了大气压脉冲气体放电与放电等离子体应用的发展趋势。

黄健[10](2015)在《一种新型点火模式—微波谐振等离子体点火的试验研究》文中认为伴随全球能源短缺和环境恶化,节能和环保已成为汽车技术发展的两大主题。传统火花塞点火技术一方面增大了汽油机循环波动率,另一方面因单点点火燃烧模式易造成爆震,从而制约了压缩比的提高。相比于传统火花塞火花放电产生平衡态等离子体点火模式,微波产生的非平衡态等离子体有助于提高点火燃烧性能。依托国家自然科学基金项目“内燃机新型点火模式——微波点火的着火燃烧机理研究”,本文分别采用可视化直拍图像、燃烧压力测试和尾气检测分析等研究手段,从低温低压定容燃烧弹试验平台到高温高压快速压缩机试验平台,围绕微波谐振等离子体点火技术展开了基础性和创新性研究。研究中提出了内燃机微波谐振等离子体点火新方法,指将特定频率的脉冲微波馈入特定尺寸结构的燃烧室,该微波频率与燃烧室的谐振频率相匹配,从而使微波在燃烧室内产生谐振,在全局分布电磁场,并在较强的电场区域诱发非平衡态等离子体,继而击穿点燃可燃混合气,使之燃烧。为了开展微波点火燃烧的基础研究,在低温低压定容燃烧弹试验平台中,优化设计了微波谐振腔和微波塞的尺寸结构,高速直拍了微波点火和火花点火燃烧过程的异同,对比分析了两种点火技术在不同压力、不同当量比下混合气的燃烧排放特性。可视化图像结果表明:相比于传统火花点火放电技术,微波谐振放电能够产生大体积的等离子体、生成较大的初始火核,具备实现大体积点火燃烧的优势;燃烧压力数据分析表明:在脉冲微波能量和火花放电能量基本一致的条件下,微波点火技术可以有效拓宽可燃混合气的稀浓燃极限、增强燃烧稳定性和提高燃料能量利用率;尾气检测分析结果表明:微波点火技术能够改善燃烧效率,使燃烧更加完全,此外研究发现天然气浓燃燃烧时可产生大量氢气和一氧化碳改质混合气,因而该技术也可以作为实现天然气改质制氢的新型技术。微波点火拓展稀燃极限上述研究已证明,本文进一步探索微波点火控制HCCI燃烧的可能性。在高温高压快速压缩机试验平台中,依据谐振腔原理,设计特定尺寸的燃烧室和压缩腔,并在不同时刻向含有两阶段放热的正庚烷均质混合压燃燃烧(HCCI)过程馈入不同频率和不同功率的脉冲微波,以期实现控制HCCI燃烧着火时刻的目的。结果表明,对于相对燃空比为0.7混合气,馈入频率为2450 MHz的100 mJ微波能量在200 cm3的燃烧室空间谐振尚对HCCI燃烧没有明显影响。

二、非平衡态等离子体作用下一氧化碳的转化(论文开题报告)

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

本文主要提出一款精简64位RISC处理器存储管理单元结构并详细分析其设计过程。在该MMU结构中,TLB采用叁个分离的TLB,TLB采用基于内容查找的相联存储器并行查找,支持粗粒度为64KB和细粒度为4KB两种页面大小,采用多级分层页表结构映射地址空间,并详细论述了四级页表转换过程,TLB结构组织等。该MMU结构将作为该处理器存储系统实现的一个重要组成部分。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

三、非平衡态等离子体作用下一氧化碳的转化(论文提纲范文)

(1)垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用(论文提纲范文)

致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 课题背景
    1.2 碳基能源储存与转化材料概述
        1.2.1 传统碳基能源储存与转化材料
        1.2.2 低维度碳纳米能源储存与转化材料
        1.2.3 取向性碳纳米材料
    1.3 能源储存与转化材料中的能质传递机理
        1.3.1 电子传递强化基本策略
        1.3.2 离子输运与固液界面静电吸附机理
        1.3.3 纳米尺度下的界面能质传递过程
    1.4 能质传递过程中的边缘效应
        1.4.1 垂直取向石墨烯的边缘结构调控
        1.4.2 边缘效应及能源储存与转化应用
    1.5 本论文研究内容
2 实验和数值计算方法
    2.1 引言
    2.2 实验材料与仪器设备
    2.3 材料表征分析
        2.3.1 形貌结构分析
        2.3.2 材料构成分析
        2.3.3 表面光电特性分析
        2.3.4 电化学石英晶体微天平分析
    2.4 性能评价分析
        2.4.1 光催化水裂解制氢性能评价系统
        2.4.2 超级电容储能性能测试及应用平台
    2.5 数值计算方法
        2.5.1 分子动力学模拟简介
        2.5.2 密度泛函理论计算简介
        2.5.3 建模、模拟软件及相关数据后处理方法
3 垂直取向石墨烯边缘调控及能质传递强化机理
    3.1 引言
    3.2 垂直取向石墨烯的PECVD制备与边缘生长调控
        3.2.1 等离子体源的选择
        3.2.2 生长基底的选择
        3.2.3 垂直取向石墨烯边缘生长调控方法
    3.3 垂直取向石墨烯边缘形貌结构研究
        3.3.1 垂直取向石墨烯边缘形貌结构表征
        3.3.2 PECVD法制备垂直取向石墨烯的基底适应性分析
        3.3.3 垂直取向石墨烯边缘生长模式与密度调控研究
    3.4 垂直取向石墨烯光学与光电响应特性
        3.4.1 垂直取向石墨烯光吸收性能研究
        3.4.2 垂直取向石墨烯光电响应行为研究
        3.4.3 石墨烯边缘光电场时域有限差分模拟
    3.5 垂直取向石墨烯边缘电子结构与光诱导电场增强效应
        3.5.1 密度泛函理论模拟研究
        3.5.2 扫描开尔文探针显微表征
        3.5.3 近场光诱导力显微表征
    3.6 本章小结
4 边缘光激发载流子分离强化及光催化制氢研究
    4.1 引言
    4.2 GCN/NVG复合结构设计与限域制备
        4.2.1 目标结构设计
        4.2.2 基于垂直取向石墨烯的石墨相氮化碳限域制备
    4.3 材料表征与分析
        4.3.1 微观形貌与结构表征
        4.3.2 光学性质与表面浸润性表征
    4.4 光催化裂解水制氢性能表征
        4.4.1 固载式光催化试验体系
        4.4.2 光催化活性与表观量子产率
    4.5 GCN/NVG复合结构中载流子动力学特征研究
        4.5.1 GCN/NVG复合材料电子结构
        4.5.2 光激发载流子分离强化研究
        4.5.3 垂直取向石墨烯促进光催化机理
    4.6 本章小结
5 边缘固液界面相平衡结构优化及电容去离子研究
    5.1 引言
    5.2 电容去离子技术概述
        5.2.1 技术背景
        5.2.2 性能指标
        5.2.3 电极材料
        5.2.4 共离子效应与电荷效率
        5.2.5 太阳光驱动/促进电容去离子相关研究
    5.3 光促进电容去离子性能研究
        5.3.1 电极制备与电容去离子试验系统
        5.3.2 电极微观形貌表征
        5.3.3 电化学性能测试
        5.3.4 光照吸脱附性能测试
    5.4 光照促进电容去离子机理研究
        5.4.1 基于光诱导力显微的边缘电场探测
        5.4.2 基于分子动力学模拟的固液界面相平衡结构研究
        5.4.3 基于电化学石英晶体微天平的离子输运行为研究
    5.5 本章小结
6 适应室温离子液体的富边缘电极构筑及滤波电容储能研究
    6.1 引言
    6.2 富边缘石墨烯泡沫电极制备与表征
        6.2.1 富边缘石墨烯泡沫电极制备
        6.2.2 电极微观形貌与结构表征
    6.3 混合离子液体电解液性能表征
        6.3.1 混合离子液体电解液配制
        6.3.2 电解液物性表征
    6.4 基于混合室温离子液体电解质的石墨烯泡沫储能性能
        6.4.1 电化学表征方法
        6.4.2 垂直取向石墨烯泡沫形貌对储能性能的影响
        6.4.3 基于垂直取向石墨烯泡沫的交流滤波应用
    6.5 本章小结
7 总结与展望
    7.1 研究总结
    7.2 研究创新点
    7.3 不足与展望
参考文献
作者简历

(2)低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究(论文提纲范文)

致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 研究背景
    1.2 挥发性有机化合物
        1.2.1 定义及危害
        1.2.2 治理技术
    1.3 低温等离子体技术
        1.3.1 低温等离子体概述
        1.3.2 低温等离子体反应机理
        1.3.3 低温等离子体发生方式
        1.3.4 低温等离子体技术的研究现状及不足之处
    1.4 等离子体催化技术
        1.4.1 等离子体催化概述
        1.4.2 等离子体催化中的等离子体反应和催化反应
        1.4.3 等离子体内催化与后催化的比较
    1.5 低温等离子体纳米后催化技术
        1.5.1 等离子体后催化协同机理
        1.5.2 催化剂及载体
        1.5.3 催化剂性能影响因素
        1.5.4 等离子体后催化的瓶颈和纳米催化剂的应用
    1.6 课题来源及研究内容
        1.6.1 课题来源
        1.6.2 研究内容
2 实验方法
    2.1 引言
    2.2 化学试剂与实验设备
        2.2.1 化学试剂和气体
        2.2.2 仪器设备
    2.3 催化剂表征
    2.4 低温等离子体纳米后催化反应系统
    2.5 分析检测方法
        2.5.1 放电信号检测
        2.5.2 气体分析
        2.5.3 等离子体诊断
        2.5.4 压降测量
        2.5.5 性能评价方法
    2.6 本章小结
3 低温等离子体放电行为研究
    3.1 引言
    3.2 实验方法
        3.2.1 介质阻挡放电
        3.2.2 等离子体发射光谱
    3.3 放电电压的影响
        3.3.1 放电特性
        3.3.2 等离子体物种分布
        3.3.3 介质阻挡放电降解甲苯
    3.4 气体流量的影响
        3.4.1 放电特性
        3.4.2 等离子体物种分布
        3.4.3 介质阻挡放电降解甲苯
    3.5 本章小结
4 催化剂微观形貌调控研究
    4.1 引言
    4.2 实验方法
        4.2.1 催化剂设计及制备
        4.2.2 性能测试
    4.3 催化剂表征
        4.3.1 SEM和 TEM分析
        4.3.2 XRD和 Raman分析
        4.3.3 XPS分析
        4.3.4 H_2-TPR分析
    4.4 催化剂微观形貌对吸附过程的影响
        4.4.1 氮气吸附-脱附分析
        4.4.2 吸附穿透曲线
    4.5 催化剂微观形貌对催化性能的影响
        4.5.1 甲苯降解效率和能量效率
        4.5.2 反应选择性
        4.5.3 臭氧转化效率
        4.5.4 稳定性
        4.5.5 工作对比
    4.6 反应机理
        4.6.1 等离子体活性物种分析
        4.6.2 气相产物分析
        4.6.3 反应路径
    4.7 本章小结
5 载体纳米结构调控研究
    5.1 引言
    5.2 实验方法
        5.2.1 催化剂设计
        5.2.2 催化剂制备
        5.2.3 压降测试
        5.2.4 性能测试
    5.3 催化剂表征
        5.3.1 SEM和 TEM分析
        5.3.2 XRD和 FTIR分析
        5.3.3 Raman分析
        5.3.4 XPS分析
    5.4 催化剂载体纳米结构对压降的影响
    5.5 催化剂载体纳米结构对催化性能的影响
        5.5.1 甲苯降解效率
        5.5.2 反应选择性
        5.5.3 臭氧转化效率
        5.5.4 稳定性
        5.5.5 工作对比
    5.6 反应机理
    5.7 本章小结
6 光热增强等离子体后催化降解甲苯
    6.1 引言
    6.2 实验方法
        6.2.1 催化剂设计
        6.2.2 催化剂制备
        6.2.3 性能测试
    6.3 催化剂表征
        6.3.1 SEM、TEM和 EDS分析
        6.3.2 XRD分析
        6.3.3 Raman分析
        6.3.4 XPS分析
        6.3.5 UV-Vis-IR分析
    6.4 催化剂光热转换
        6.4.1 光热温升
        6.4.2 光热转换效率
    6.5 光热增强等离子体后催化降解甲苯
        6.5.1 MnO_2/GFF降解甲苯
        6.5.2 MnO_2降解甲苯
        6.5.3 GFF降解甲苯
    6.6 光热增强等离子体后催化协同效应
        6.6.1 光热催化转化臭氧
        6.6.2 光热催化氧化甲苯
        6.6.3 光热催化稳定性
    6.7 反应机理
        6.7.1 气相产物分析
        6.7.2 催化剂表面产物分析
        6.7.3 反应路径
    6.8 本章小结
7 总结与展望
    7.1 全文总结
    7.2 研究创新点
    7.3 研究展望
参考文献
作者简历

(3)大气压等离子体与蛋白质相互作用机理的反应分子动力学模拟研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
第一章 绪论
    1.1 等离子体与等离子体技术
    1.2 等离子体活性成分
        1.2.1 等离子体活性粒子
        1.2.2 等离子体其他活性成分
    1.3 等离子体装置及剂量
        1.3.1 等离子体装置
        1.3.2 等离子体剂量
    1.4 活性粒子与生物大分子的反应
        1.4.1 活性粒子与蛋白质
        1.4.2 活性粒子与脂质
        1.4.3 活性粒子与DNA
    1.5 MIA蛋白分子、氨基酸分子与脂肪酸分子
        1.5.1 MIA蛋白分子
        1.5.2 氨基酸分子
        1.5.3 脂肪酸分子
    1.6 课题研究内容及意义
第二章 模型构建
    2.1 反应力场
        2.1.1 分子动力学模拟
        2.1.2 ReaxFF力场
    2.2 活性粒子、MIA蛋白、氨基酸及脂肪酸分子模型
        2.2.1 活性粒子模型
        2.2.2 MIA蛋白分子模型
        2.2.3 氨基酸分子模型
        2.2.4 脂肪酸分子模型
    2.3 本章小结
第三章 MIA反应模拟及结果统计
    3.1 MIA反应条件
        3.1.1 MIA反应盒
        3.1.2 反应步骤及反应条件
    3.2 氨基酸残基的脱氢反应
        3.2.1 丙氨酸残基的脱氢反应
        3.2.2 赖氨酸残基的脱氢反应
        3.2.3 其他氨基酸分子的脱氢反应
    3.3 形成官能团的反应
        3.3.1 氨基酸侧链形成醇基
        3.3.2 氨基酸侧链形成烃胺
    3.4 肽链的断裂
    3.5 数据统计与分析
        3.5.1 MIA与基态氧原子的反应
        3.5.2 MIA与羟基、臭氧的反应
    3.6 本章小结
第四章 氨基酸反应模拟及结果统计
    4.1 氨基酸反应条件
    4.2 氨基酸分子与羟基的反应过程
        4.2.1 非极性脂肪族氨基酸与羟基的反应
        4.2.2 极性带电荷氨基酸与羟基的反应
        4.2.3 极性不带电荷氨基酸与羟基的反应
    4.3 氨基酸分子与羟基反应结果统计
    4.4 本章小结
第五章 脂肪酸反应模拟及结果统计
    5.1 脂肪酸分子反应条件
    5.2 脂肪酸分子与ROS的反应过程
        5.2.1 形成碳碳双键的反应
        5.2.2 形成醇基和醛基的反应
        5.2.3 其他的常见反应
    5.3 亚麻酸分子与ROS的反应结果统计
    5.4 橄榄油脂肪酸分子与ROS的反应结果统计
    5.5 本章小结
第六章 结论与展望
    6.1 结论
        6.1.1 ROS活性粒子与蛋白质、氨基酸
        6.1.2 ROS活性粒子与脂肪酸分子
    6.2 展望
参考文献
致谢
攻读硕士学位期间所发表的论文及参与的项目
学位论文评阅及答辩情况表

(4)大气压介质阻挡放电等离子体转化CO2研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
引言
1 绪论
    1.1 CO_2综合利用
        1.1.1 CO_2与气候变化
        1.1.2 CO_2的资源化利用
    1.2 化学技术转化CO_2的研究进展
        1.2.1 热解法转化CO_2的研究进展
        1.2.2 光催化法转化CO_2的研究进展
        1.2.3 电催化法转化CO_2的研究进展
        1.2.4 光电还原法转化CO_2的研究进展
    1.3 等离子体技术转化CO_2的研究进展
        1.3.1 等离子体简介
        1.3.2 低温等离子体技术转化CO_2的反应原理
        1.3.3 低温等离子体技术转化CO_2的研究进展
    1.4 论文的选题依据与研究内容
2 反应装置、材料及方法
    2.1 实验仪器及设备
    2.2 实验原料及试剂
    2.3 实验系统及反应器的设计
    2.4 催化剂的制备方法
    2.5 实验分析方法
        2.5.1 放电参数的计算
        2.5.2 反应参数的计算
3 介质阻挡体放电等离子体转化CO_2的研究
    3.1 内电极对CO_2转化的影响
        3.1.1 内电极形貌对CO_2转化的影响
        3.1.2 内电极材料对CO_2转化的影响
    3.2 放电频率对CO_2转化的影响
    3.3 输入功率对CO_2转化的影响
    3.4 进气流速对CO_2转化的影响
    3.5 反应温度对CO_2转化的影响
    3.6 添加N_2对CO_2转化的影响
    3.7 CO_2转化机理的分析
    3.8 本章小结
4 填充床介质阻挡放电等离子体转化CO_2的研究
    4.1 填充介质材料转化CO_2的研究
        4.1.1 填充介质材料对放电特性的影响
        4.1.2 填充介质材料对转化CO_2效果的影响
    4.2 填充g-C_3N_4催化剂转化CO_2的研究
        4.2.1 填充g-C_3N_4催化剂对CO_2转化的影响
        4.2.2 填充K/u-g-C_3N_4 催化剂对CO_2 转化的影响
    4.3 本章小结
5 结论与展望
    5.1 结论
    5.2 展望
参考文献
攻读硕士学位期间发表学术论文情况
致谢

(5)适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究(论文提纲范文)

摘要
ABSTRACT
主要符号表
1 绪论
    1.1 汽车尾气排放对大气的污染及危害
    1.2 贫燃发动机尾气NO_x的脱除方法
        1.2.1 NO直接分解法
        1.2.2 选择催化还原法
        1.2.3 NO_x存储还原法
    1.3 NO_x存储还原反应(NSR)
        1.3.1 NSR工作原理
        1.3.2 NSR催化剂的组成及作用
        1.3.3 NSR催化剂的失活机理
    1.4 冷等离子体用于NO_x的脱除
        1.4.1 等离子体的基本简介
        1.4.2 低温等离子体的产生方法
        1.4.3 冷等离子用于NO_x脱除反应性能的研究进展
    1.5 本文主要研究思路
2 实验部分
    2.1 实验试剂与仪器
        2.1.1 气体及试剂
        2.1.2 仪器
    2.2 催化剂制备
    2.3 催化剂活性评价
        2.3.1 NO氧化活性(NOC)测试
        2.3.2 NO_x存储量(NSC)测试
        2.3.3 NO_x热稳定性的测试(NO_x-TPD)
        2.3.4 NO_x还原性能测试(TPSR)
        2.3.5 NO_x存储还原性能的测试(NSR)
    2.4 催化剂表征
        2.4.1 粉末X-射线衍射(XRD)
        2.4.2 X-射线光电子能谱(XPS)
        2.4.3 H_2程序升温还原(H_2-TPR)
        2.4.4 CO/H_2脉冲
        2.4.5 O_2程序升温脱附(O_2-TPD)
        2.4.6 扫描透射电子显微镜(STEM)
        2.4.7 原位漫反射红外光谱(In situ DRIFTS)
        2.4.8 电感耦合等离子体-原子发射光谱(ICP-AES)
        2.4.9 氮气物理吸脱附(BET)
3 Pt/M/Ba/Al_2O_3(M=Mn、Co、Cu)催化剂上NO_x存储还原反应性能研究
    3.1 引言
    3.2 实验部分
        3.2.1 催化剂制备
        3.2.2 活性评价
    3.3 催化表征
        3.3.1 BET及CO脉冲表征
        3.3.2 XRD表征
        3.3.3 H_2-TPR表征
        3.3.4 CO吸附
        3.3.5 XPS表征
        3.3.6 STEM表征
    3.4 催化性能
        3.4.1 NO氧化活性
        3.4.2 NO_x存储性能
        3.4.3 NO_x-TPD
        3.4.4 NO_x存储还原活性
        3.4.5 冷等离子体辅助的NO_x存储还原活性
        3.4.6 SO_2对NSR活性的影响
        3.4.7 N_2选择性
    3.5 讨论
    3.6 本章小结
4 钙钛矿系列催化剂上NO_x存储还原反应性能研究
    4.1 引言
    4.2 实验部分
        4.2.1 催化剂制备
        4.2.2 活性评价
    4.3 催化表征
        4.3.1 物理化学性质
        4.3.2 XRD表征
        4.3.3 H_2-TPR表征
        4.3.4 CO化学吸附表征
    4.4 催化活性
        4.4.1 NO氧化性能和NO_x存储性能测试
        4.4.2 原位漫反射红外NO_x存储实验
        4.4.3 NO_x-TPD
        4.4.4 H_2-TPSR
        4.4.5 NO_x存储还原活性
        4.4.6 冷等离子体辅助的NO_x存储还原活性
    4.5 讨论
    4.6 本章小结
5 CoMn-K+Pd/Ba/Al催化剂上NO_x存储还原反应性能的研究
    5.1 引言
    5.2 实验部分
        5.2.1 催化剂制备
        5.2.2 活性评价
    5.3 催化表征
        5.3.1 催化剂的物理化学性质
        5.3.2 XRD表征
        5.3.3 H_2-TPR表征
        5.3.4 STEM表征
        5.3.5 XPS表征
        5.3.6 CO原位漫反射红外光谱
    5.4 催化活性
        5.4.1 NO氧化活性和NO_x存储量
        5.4.2 NO_x-TPD
        5.4.3 H_2-TPSR
        5.4.4 NO_x存储还原反应活性
        5.4.5 催化剂循环性能测试
        5.4.6 N_2选择性
        5.4.7 SO_2对NO_x存储和NO_x脱除效率的影响
    5.5 讨论
    5.6 本章小结
6 Pt/K/Al_2O_3催化剂上NO_x存储还原反应性能的研究
    6.1 引言
    6.2 实验部分
        6.2.1 催化剂制备
        6.2.2 活性评价
    6.3 催化表征
        6.3.1 催化剂物理化学性质
        6.3.2 XRD表征
        6.3.3 CO吸附原位漫反射红外光谱
        6.3.4 催化剂表面羟基表征
        6.3.5 O_2-TPD
    6.4 催化活性
        6.4.1 NO氧化活性和NO_x存储性能
        6.4.2 TPSR
        6.4.3 NO_x存储还原活性
        6.4.4 N_2选择性
        6.4.6 NO_x存储还原机理研究(In situ DRIFTS)
    6.5 本章小结
7 结论与展望
    7.1 结论
    7.2 创新点摘要
    7.3 展望
参考文献
攻读博士学位期间科研项目及科研成果
致谢
作者简介

(6)旋转滑动弧等离子体裂解生活垃圾气化焦油化合物的基础研究(论文提纲范文)

致谢
摘要
Abstract
1 绪论
    1.1 引言
    1.2 垃圾气化与焦油
        1.2.1 气化过程及原理
        1.2.2 焦油的成分及特性
        1.2.3 焦油的传统脱除方法
    1.3 等离子体技术
        1.3.1 等离子体的概念及分类
        1.3.2 非平衡等离子体发生方式
        1.3.3 非平衡等离子体裂解焦油研究现状
    1.4 滑动弧放电等离子体
        1.4.1 滑动弧放电原理和特性
        1.4.2 滑动弧反应器结构变型
        1.4.3 滑动弧放电等离子体的化学应用
    1.5 全文主要研究内容及框架
2. 实验装置和方法
    2.1 引言
    2.2 磁场—气流协同驱动旋转滑动弧反应器
    2.3 旋转滑动弧裂解焦油组分实验系统
    2.4 刀片式滑动弧裂解焦油组分实验系统
    2.5 分析检测方法
        2.5.1 等离子体物理参数检测
        2.5.2 化学产物检测
    2.6 反应评价方法
3 旋转滑动弧物理特性研究
    3.1 引言
    3.2 电弧移动特性及电参数分析
        3.2.1 不同气氛对放电特性的影响
        3.2.2 电弧稳定性分析
    3.3 旋转滑动弧电弧受力分析
        3.3.1 旋转滑动弧反应器内部气流场数值模拟
        3.3.2 磁场正向时电弧移动特性
        3.3.3 无磁场时电弧移动特性
        3.3.4 磁场反向时电弧移动特性
    3.4 发射光谱特性分析
        3.4.1 等离子体区域活性粒子检测
        3.4.2 振动温度和转动温度计算
    3.5 本章小结
4 旋转滑动弧等离子体裂解甲苯的实验研究
    4.1 引言
    4.2 纯氮气气氛下甲苯裂解实验
        4.2.1 甲苯进样浓度的影响
        4.2.2 进气流量的影响
        4.2.3 液体及固体副产物检测
    4.3 添加氧化性气体对甲苯裂解的影响
        4.3.1 二氧化碳浓度的影响
        4.3.2 水蒸气浓度的影响
        4.3.3 液体副产物检测
    4.4 模拟气化气下甲苯裂解实验
        4.4.1 水蒸气浓度的影响
        4.4.2 甲苯进样浓度的影响
    4.5 本章小结
5 旋转滑动弧等离子体裂解焦油混合组分的实验研究
    5.1 引言
    5.2 刀片式滑动弧裂解甲苯和萘的实验研究
    5.3 旋转滑动弧裂解焦油混合组分实验研究
        5.3.1 水蒸气浓度的影响
        5.3.2 焦油进样浓度的影响
        5.3.3 二氧化碳浓度的影响
        5.3.4 预热温度的影响
    5.4 模拟气化气裂解焦油混合组分实验研究
        5.4.1 水蒸气浓度的影响
        5.4.2 预热温度的影响
    5.5 不同非平衡等离子体裂解焦油效果对比
    5.6 本章小结
6 旋转滑动弧等离子体裂解焦油组分的反应机理研究
    6.1 引言
    6.2 理论热动力平衡计算
    6.3 焦油组分裂解产物分析
        6.3.1 活性粒子检测
        6.3.2 液体产物检测分析
    6.4 焦油组分裂解机理探讨
        6.4.1 甲苯的反应机理
        6.4.2 萘的反应机理
        6.4.3 苯酚的反应机理
    6.5 本章小结
7 拓展性研究—旋转滑动弧耦合催化剂促进甲烷/二氧化碳干重整
    7.1 引言
    7.2 实验系统及评价方法
        7.2.1 实验系统
        7.2.2 反应评价方法
    7.3 催化剂制备及表征
        7.3.1 催化剂的制备
        7.3.2 催化剂的表征
    7.4 等离子体单独作用下的干重整实验
    7.5 等离子体耦合催化剂干重整实验
    7.6 本章小结
8 全文总结及展望
    8.1 全文总结
    8.2 本文创新点
    8.3 不足之处与工作展望
参考文献
作者简历

(7)单电极尖端放电等离子体苯-CO2转化实验研究(论文提纲范文)

1 实验部分
    1.1 实验流程
    1.2 等离子体反应装置
    1.3 等离子体光谱诊断技术
2 结果与分析
    2.1 产物分析
    2.2 光谱诊断分析与讨论
3 结论

(8)CO2气氛煤气化焦油气非平衡态等离子体转化研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
主要符号对照表
第一章 绪论
    1.1 课题的背景及意义
        1.1.1 煤气化的意义
        1.1.2 煤气化焦油的危害
    1.2 煤气化技术研究综述
        1.2.1 常规煤气化研究综述
        1.2.2 等离子体煤气化研究综述
    1.3 煤气化焦油净化及重整转化研究现状综述
        1.3.1 煤焦油净化
        1.3.1.1 炉内净化
        1.3.1.2 炉外净化
        1.3.2 煤焦油重整转化
    1.4 非平衡态等离子体反应转化研究综述
    1.5 非平衡态等离子体化学反应理论综述
    1.6 本文的研究内容及章节安排
        1.6.1 本课题研究内容
        1.6.2 本论文各章具体工作简述
第二章 CO_2气氛间壁式加热煤气化反应器研究
    2.1 概述
    2.2 间壁式加热移动床传热模型
        2.2.1 基本假设与数值模型
        2.2.2 求解条件
    2.3 间壁式加热移动床传热特性模拟分析与讨论
        2.3.1 移动床尺寸影响
        2.3.2 进料量影响
        2.3.3 孔隙率影响
    2.4 间壁式加热移动床热解特性模拟结果分析与讨论
    2.5 本章小结
第三章 煤气化焦油气非平衡态等离子体转化实验装置
    3.1 概述
    3.2 实验系统及装置
        3.2.1 模拟气制取部分
        3.2.2 反应装置
        3.2.2.1 反应器设计
        3.2.2.2 放电电路设计
        3.2.3 测试部分
        3.2.3.1 产物组分测量及分析方法
        3.2.3.2 非平衡态等离子体发射光谱诊断及分析方法
        3.2.4 其他装置
        3.2.5 系统气密性评估
    3.3 实验内容
        3.3.1 焦油组分苯非平衡等离子体转化机理概述
        3.3.2 实验内容及步骤
    3.4 本章小结
第四章 CO_2非平衡态等离子体反应研究
    4.1 概述
    4.2 CO_2非平衡态等离子体反应实验结果分析与讨论
        4.2.1 实验现象说明
        4.2.2 产物组分及反应物转化率分析与讨论
        4.2.3 光谱分析与讨论
        4.2.3.1 光谱谱线分析与讨论
        4.2.3.2 离子体场光谱分析与讨论
    4.3 CO_2非平衡态等离子体反应数值模拟研究
        4.3.1 CO_2非平衡态等离子体反应数学模型
        4.3.2 CO_2非平衡态等离子体反应体系
        4.3.3 气体放电方式
        4.3.4 求解条件
    4.4 数值模拟结果分析与讨论
        4.4.1 等离子体特性分析与讨论
        4.4.2 变放电电压模拟工况结果分析与讨论
        4.4.2.1 等离子体场的分析与讨论
        4.4.2.2 CO生成及分布规律的分析与讨论
        4.4.2.3 O自由基生成及分布规律的分析与讨论
        4.4.3 变气速模拟结果分析与讨论
        4.4.3.1 等离子体场的分析与讨论
        4.4.3.2 CO生成及分布规律的分析与讨论
        4.4.3.3 O自由基生成及分布规律的分析与讨论
    4.5 本章小结
第五章 CO_2气氛焦油气非平衡态等离子体转化实验研究
    5.1 概述
    5.2 实验现象说明
    5.3 产物组分及反应物转化率的分析与讨论
        5.3.1 变苯浓度实验结果分析与讨论
        5.3.2 变气速实验结果分析与讨论
    5.4 光谱分析与讨论
        5.4.1 光谱谱线分析与讨论
        5.4.2 离子体场光谱分析与讨论
    5.5 本章小结
第六章 CO_2气氛焦油气非平衡态等离子体转化机理研究
    6.1 概述
    6.2 CO_2气氛苯非平衡态等离子体化学反应机理模型
    6.3 基于Chemkin pro软件的反应动力学模型及控制方程
        6.3.1 Chemkin pro软件及系统模型介绍
        6.3.2 控制方程
    6.4 求解条件
    6.5 模拟结果分析与讨论
        6.5.1 高温热力学转化模拟结果分析与讨论
        6.5.2 等离子体场分析与讨论
        6.5.3 转化率分析与讨论
        6.5.4 产物组分分析与讨论
        6.5.5 自由基分析与讨论
        6.5.6 积碳说明
    6.6 本章小结
第七章 全文总结与工作展望
    7.1 全文总结
    7.2 进一步研究建议
参考文献
致谢
作者攻读硕士学位期间的学术成果
附录A C_6H_6基元反应方程组

(9)大气压脉冲气体放电与等离子体应用(论文提纲范文)

0 引言
1 纳秒脉冲气体放电机理研究进展
    1.1 纳秒脉冲气体放电机理
    1.2 逃逸电子特性参数—X射线
    1.3 逃逸电子特性参数—逃逸电子束流
2 脉冲放电等离子体特性研究进展
    2.1 直接驱动型弥散放电
    2.2 脉冲介质阻挡放电
    2.3 脉冲等离子体射流
3 脉冲放电等离子体应用研究进展
    3.1 材料表面改性
    3.2 主动流动控制技术
    3.3 等离子体点火助燃
    3.4 甲烷转化
4 研究现状分析及展望
5 结论

(10)一种新型点火模式—微波谐振等离子体点火的试验研究(论文提纲范文)

摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 研究背景及意义
    1.2 主要研究内容及论文结构
第2章 等离子体点火技术原理及其在内燃机中的应用现状
    2.1 等离子体的特性及其强化燃烧机理
    2.2 微波等离子体点火技术在内燃机中的应用研究现状
        2.2.1 微波谐振炬点火
        2.2.2 微波等离子体助燃
        2.2.3 微波辐射空间点火
        2.2.4 存在的问题和挑战
    2.3 本章小结
第3章 研究平台设计开发及试验研究方法
    3.1 微波谐振等离子体点火装置的基本原理
    3.2 谐振腔和微波耦合装置的设计原理
        3.2.1 谐振腔谐振模式
        3.2.2 谐振腔腔体尺寸
        3.2.3 谐振腔内电磁场的分布
        3.2.4 谐振腔的特征参数
        3.2.5 微波耦合装置
    3.3 低温低压定容燃烧弹试验平台设计开发
        3.3.1 微波谐振点火系统
        3.3.2 火花塞点火系统
        3.3.3 可视化拍摄系统
        3.3.4 配气气路系统
        3.3.5 尾气分析系统
        3.3.6 数据采集系统
    3.4 高温高压快速压缩机试验平台设计开发
        3.4.1 快速压缩机主体
        3.4.2 微波传输系统
    3.5 试验研究内容及数据分析法
    3.6 本章小结
第4章 低温低压定容燃烧弹试验研究
    4.1 谐振腔内可视化研究
        4.1.1 微波点火与火花点火的放电可视化研究
        4.1.2 侧壁开孔式谐振腔内点火燃烧过程的可视化研究
        4.1.3 底部开孔式谐振腔内点火燃烧过程的可视化研究
    4.2 谐振腔内燃烧特性分析
        4.2.1 稀浓燃极限的拓宽
        4.2.2 燃烧稳定性的增强
        4.2.3 能量利用率的提高
        4.2.4 有效点火能量的对比
    4.3 谐振腔内燃烧成分分析
        4.3.1 GC工作原理及其采样数据
        4.3.2 燃烧效率的改善
        4.3.3 改质制氢
    4.4 小结
第5章 高温高压快速压缩机试验研究
    5.1 研究思路及试验条件
    5.2 快速压缩机燃烧压力曲线参数定义
    5.3 微波诱发HCCI燃烧的试验结果讨论
        5.3.1 不同微波功率、微波频率对HCCI燃烧的影响
        5.3.2 不同馈入时刻对HCCI燃烧的影响
        5.3.3 不同耦合探针对HCCI燃烧的影响
    5.4 原因分析
    5.5 小结
第6章 结论与展望
    6.1 主要研究工作和结论
        6.1.1 低温低压定容燃烧弹试验平台
        6.1.2 高温高压快速压缩机试验平台
    6.2 对后续研究的展望及建议
参考文献
致谢
个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果

四、非平衡态等离子体作用下一氧化碳的转化(论文参考文献)

  • [1]垂直取向石墨烯边缘能质传递强化机理及能源应用[D]. 徐晨轩. 浙江大学, 2021(01)
  • [2]低温等离子体-纳米后催化协同降解挥发性有机化合物基础研究[D]. 杨仕玲. 浙江大学, 2020(01)
  • [3]大气压等离子体与蛋白质相互作用机理的反应分子动力学模拟研究[D]. 宋树桐. 山东大学, 2020(11)
  • [4]大气压介质阻挡放电等离子体转化CO2研究[D]. 张楚珂. 大连理工大学, 2020(02)
  • [5]适用于冷等离子体促进的NOx“存储—还原”反应的催化剂研究[D]. 白志凤. 大连理工大学, 2019(01)
  • [6]旋转滑动弧等离子体裂解生活垃圾气化焦油化合物的基础研究[D]. 朱凤森. 浙江大学, 2018(01)
  • [7]单电极尖端放电等离子体苯-CO2转化实验研究[J]. 戴超,季聪,顾璠. 化学通报, 2017(06)
  • [8]CO2气氛煤气化焦油气非平衡态等离子体转化研究[D]. 戴超. 东南大学, 2017(05)
  • [9]大气压脉冲气体放电与等离子体应用[J]. 邵涛,章程,王瑞雪,严萍,任成燕. 高电压技术, 2016(03)
  • [10]一种新型点火模式—微波谐振等离子体点火的试验研究[D]. 黄健. 清华大学, 2015(08)

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非平衡等离子体转化一氧化碳
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